硼摻雜穩(wěn)定銅的氧化態(tài)促進二氧化碳電還原

編號：FTJS10415

篇名：硼摻雜穩(wěn)定銅的氧化態(tài)促進二氧化碳電還原

作者：杜浩洋 楊宇 賴建平 王磊

關鍵詞： 銅基催化劑 氧化態(tài) 二氧化碳還原反應

機構： 青島科技大學化學與分子工程學院 青島科技大學環(huán)境與安全工程學院

摘要： 電催化二氧化碳還原反應可以將二氧化碳轉化為一氧化碳、甲烷、甲酸、乙醇、乙烯等具有高價值的化工原料,不僅可以減少二氧化碳的排放,而且為緩解能源危機指出了新的道路。銅是目前最常見的可將二氧化碳還原為多碳產物的金屬催化劑,銅的部分氧化對于反應過程中間體的吸附有著重要的影響,但是在負電位的電解條件下會不可避免被還原,從而導致催化性能下降。通過將硼摻雜調節(jié)了銅的電子結構,使得銅的氧化態(tài)在反應前后保持穩(wěn)定,提升了乙醇、乙烯等多碳產物的選擇性。摻入硼的銅催化劑在-0.65 V(vs.RHE)時,所有C2產物的法拉第效率總和達到80%,顯著高于相同電位下的未摻雜硼的催化劑(43%)。以流動池為裝置進行測試,極大地提升了電流密度,并且在-0.95 V(vs.RHE)時,C2產物的法拉第效率達到34.15%,同時分電流密度達到132.7 mA·cm-2。經(jīng)過15 h穩(wěn)定性測試后,在含有間隙硼的銅催化劑中,銅仍然可以保持多種價態(tài)存在。通過原位阻抗測試以及原位傅里葉變換紅外光譜可知,硼的引入可以增加催化劑的氫吸附電阻,減小氫的覆蓋度,同時增強C-C耦聯(lián),從而促進C2產物的生成。