鐵改性多級孔絲光沸石在縮合胺化反應(yīng)中的應(yīng)用

編號：CYYJ02968

篇名：鐵改性多級孔絲光沸石在縮合胺化反應(yīng)中的應(yīng)用

作者：趙鋒偉 惠豐 袁俊 張前 劉昭鐵 劉忠文 呂劍

關(guān)鍵詞： 物理化學(xué) 鐵 多級孔絲光沸石 乙二胺 EDA 縮合胺化

機構(gòu)： 陜西師范大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院

摘要： 為了明確鐵物種及其分布對縮合胺化反應(yīng)性能的作用機制,采用浸漬法、沉淀法、水熱后處理法制備系列鐵改性多級孔絲光沸石,考察其在乙醇胺(MEA)縮合胺化反應(yīng)合成乙二胺(EDA)中的應(yīng)用;結(jié)合XRD、N2-吸脫附曲線、SEM、TEM、NH3-TPD、Py-IR、UV-Vis等表征手段,探討了改性方法對Fe物種、物相結(jié)構(gòu)、表面酸性及催化反應(yīng)性能的影響規(guī)律。結(jié)果表明,水熱后處理法制備的Fe/M-MOR(H)中鐵物種主要以孤立八面體Fe、低聚態(tài)FexOy及納米FexOy簇形態(tài)存在,被定向錨定在分子篩外表面和介孔內(nèi);孤立八面體Fe會導(dǎo)致B酸酸量增多,B酸與L酸酸量比(B/L)升高,是EDA選擇性增加的主要原因;低聚態(tài)FexOy和納米FexOy簇對縮合胺化具有協(xié)同催化作用,有助于反應(yīng)速控步驟的進行;在溫度為310℃,壓強為4.0MPa,NH3、MEA和H2O摩爾比為12.5:1:0.3,LHSV=4.58h-1的反應(yīng)條件下,Fe/M-MOR(H)催化性能最佳,轉(zhuǎn)化率為52.8%,EDA選擇性93.6%。