金屬-石墨烯復(fù)合物吸附活化CO_2的第一性原理

編號：NMJS05438

篇名：金屬-石墨烯復(fù)合物吸附活化CO_2的第一性原理

作者：李欣； 陳小康； 齊晶瑤；

關(guān)鍵詞：二氧化碳； 石墨烯； 金屬； 催化劑； 第一性原理計算；

機(jī)構(gòu)： 哈爾濱工業(yè)大學(xué)理學(xué)院； 哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)院；

摘要： 在光催化CO2的反應(yīng)體系中,CO2的吸附活化是一個關(guān)鍵步驟;不同的活化方式和CO2的活化態(tài)決定了其反應(yīng)路線和最終產(chǎn)物.以金屬-石墨烯體系為研究對象,采用密度泛函理論方法,結(jié)合局域密度近似(LDA)和PWC泛函,計算該體系在CO2吸附前后的幾何結(jié)構(gòu)、能量、電荷分布和態(tài)密度等的變化.結(jié)果表明:電子從金屬-石墨烯體系轉(zhuǎn)移到CO2,使CO2帶負(fù)電并活化;其中Cu-G體系對CO2的活化效果最好,C—O鍵長分別增加6和14 pm,O—C—O鍵角減小為122°;金屬原子簇和石墨烯的第一電離能和電子親和勢對電子的轉(zhuǎn)移起決定性作用,金屬原子簇電子親和勢比石墨烯第一電離能越大,電荷越易從石墨烯轉(zhuǎn)移到金屬原子簇.