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近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心和化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院曾杰教授課題組以碳化硅體系為研究對象，發(fā)現(xiàn)親疏水性在催化反應(yīng)過程中起到了至關(guān)重要的作用，并從原子尺度上解釋了這種作用的“來源”：親水性的碳化硅量子點(diǎn)表面富含羥基結(jié)構(gòu)，可以有效促進(jìn)二氧化碳分子的活化。

SiC催化CO2加氫反應(yīng)示意圖

催化反應(yīng)是在催化劑表面發(fā)生的，通常我們可以調(diào)控催化劑表面的性質(zhì)來提升催化反應(yīng)的活性、選擇性和穩(wěn)定性。親疏水性是一個(gè)重要的表面性質(zhì)參數(shù)，過去人們對于親疏水性質(zhì)的理解基本都停留在對底物分子的富集作用上，例如親水的催化劑表面容易吸附醇類等物種，而疏水性表面容易吸附酯類酮類等物種。但這種理解是比較宏觀的，所以從原子尺度上揭示催化劑表面親疏水性質(zhì)影響催化反應(yīng)的本質(zhì)，對于設(shè)計(jì)高效催化劑具有重要指導(dǎo)意義。

研究人員對比了商用碳化硅和量子點(diǎn)碳化硅二氧化碳加氫反應(yīng)活性，發(fā)現(xiàn)親水性的量子點(diǎn)碳化硅在32標(biāo)準(zhǔn)大氣壓和150攝氏度的條件下，質(zhì)量活性（mass activity）比同等條件下疏水性的商用碳化硅高出三個(gè)數(shù)量級。量子點(diǎn)碳化硅的表觀活化能只有商用碳化硅的一半左右。研究人員還構(gòu)筑了一系列表面富含羥基的催化劑，這些催化劑在CO2加氫反應(yīng)中的活性比其不含羥基的結(jié)構(gòu)高出了一個(gè)數(shù)量級。

該成果以“Molecular-Level Insight into How Hydroxyl Groups Boost Catalytic Activity in CO2 Hydrogenation into Methanol”為題，2月22日在線發(fā)表在《Chem》雜志上（Chem 2018, DOI: 10.1016/j.chempr.2018.01.019）。該課題組對親疏水性在CO2加氫反應(yīng)中的作用的理解，突破了人們對于親疏水性的傳統(tǒng)認(rèn)知，為今后尋找更為高效的CO2加氫催化劑開拓了新的思路。