中國(guó)粉體網(wǎng)訊  自2002年碳納米管的熒光特性首次被觀測(cè)到以來(lái)，熒光光譜已經(jīng)被廣泛地應(yīng)用于表征碳納米管的原子結(jié)構(gòu)、光電子和物理特性。不同于其他熒光材料，對(duì)于一維碳納米管而言，因?yàn)槠浒l(fā)光波長(zhǎng)和吸收波長(zhǎng)存在嚴(yán)重的重疊，即斯托克斯位移非常小，所以光子再吸收效應(yīng)將對(duì)熒光產(chǎn)生嚴(yán)重影響，直接導(dǎo)致了碳納米管的熒光光譜形狀和熒光強(qiáng)度強(qiáng)烈地依賴于碳納米管的濃度。這個(gè)問(wèn)題使得熒光光譜定量表征碳納米管的碳原子含量、本征熒光量子效率等變得非常困難。

近期，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心先進(jìn)材料與結(jié)構(gòu)分析實(shí)驗(yàn)室副研究員魏小均、研究員劉華平和日本產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所首席研究員Hiromichi Kataura等合作，在碳納米管熒光量子效率研究方面取得進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)基于凝膠色譜分離技術(shù)制備了不同手性的碳納米管材料（圖1），并定量解析了碳納米管熒光光譜中的光子再吸收效應(yīng)（圖2和圖3）。隨后基于再吸收效應(yīng)修正了不同手性碳納米管的本征熒光量子效率（圖4和表1），并首次通過(guò)實(shí)驗(yàn)揭示了碳納米管熒光量子效率和能帶結(jié)構(gòu)的依存關(guān)系（圖5）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：（i）由能帶結(jié)構(gòu)所支配的光學(xué)聲子的馳豫過(guò)程是決定碳納米管熒光量子效率的主要因素；（ii）具有類似直徑的碳納米管，因?yàn)槭中院湍軒ЫY(jié)構(gòu)的不同，其熒光量子效率存在數(shù)量級(jí)的差異。

此項(xiàng)工作不僅解決了如何使用熒光光譜定量表征碳納米管熒光量子效率、各種手性碳納米管含量分布等的瓶頸問(wèn)題，而且為今后如何選取具有本征優(yōu)異光電性質(zhì)的單一手性碳納米管，發(fā)展高性能光電子器件、生物成像、分子探測(cè)等應(yīng)用提供了重要指導(dǎo)作用。

該工作以Photoluminescence Quantum Yield of Single-Wall Carbon Nanotubes Corrected for the Photon Reabsorption Effect 為題，發(fā)表在《納米快報(bào)》雜志上。這項(xiàng)研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金（51820105002, 11634014, 51872320）、科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2018YFA0208402）等的支持。

圖1：基于凝膠色譜分離技術(shù)制備的不同手性碳納米管材料。

圖2：碳納米管光吸收和熒光特性的濃度依存性。

圖3：本征的、再吸收的和觀測(cè)到的熒光光譜解析。

圖4：不同手性碳納米管熒光光譜積分強(qiáng)度的濃度依存性。

  表1：不同手性碳納米管的結(jié)構(gòu)參數(shù)和每個(gè)碳原子熒光量子效率。

圖5：碳納米管熒光量子效率的手性依存性。

（中國(guó)粉體網(wǎng)編輯整理/墨玉）

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