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            我國在氮摻雜納米碳催化機(jī)理研究上取得新進(jìn)展


            來源:寧波材料技術(shù)與工程研究所

            標(biāo)簽納米碳
            [核心提示]由于碳基催化劑具有表面與結(jié)構(gòu)可控、碳資源充足、耐酸堿腐蝕等優(yōu)勢而被廣泛應(yīng)用在催化中。通過化學(xué)方法將雜原子引入像納米碳管、石墨烯等納米碳體系,可制備性能優(yōu)越的催化劑。

                以納米碳管、納米金剛石、石墨烯為代表的納米碳材料在催化中具有廣泛的應(yīng)用前景,不僅可以作為高性能載體負(fù)載金屬及氧化物活性組分,還可直接作為非金屬催化劑用于氧化脫氫、選擇氧化、電催化等反應(yīng)。相對于傳統(tǒng)的金屬催化體系而言,碳基催化劑具有表面與結(jié)構(gòu)可控、碳資源充足、耐酸堿腐蝕等獨特優(yōu)勢。通過化學(xué)方法將氮、硼、磷等雜原子引入納米碳體系,可以調(diào)節(jié)其表面酸堿性、催化活性及產(chǎn)物選擇性,摻雜納米碳材料已經(jīng)成為國際碳及催化領(lǐng)域的研究熱點之一。

                在前期非金屬催化研究的基礎(chǔ)上,中科院寧波工業(yè)技術(shù)研究院(籌)新能源技術(shù)所張建研究員課題組與中科院金屬研究所蘇黨生研究員、華南理工大學(xué)彭峰教授等合作開展了系統(tǒng)的研究工作,通過化學(xué)氣相沉積方法制備了氮含量可控的多壁納米碳管(圖1),將其作為丙烷氧化脫氫催化劑時發(fā)現(xiàn),隨著體系中氮含量的增加,目標(biāo)產(chǎn)物丙烯的選擇性和生成速率均有顯著提升。進(jìn)一步通過化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)與表面分析證明,石墨氮物種可以降低氧分子反應(yīng)級數(shù)和反應(yīng)活化能,是氧分子活化與催化性能提升的關(guān)鍵因素(圖2)。該成果為納米碳摻雜體系反應(yīng)機(jī)理與結(jié)構(gòu)設(shè)計提供了新現(xiàn)象、新思路。

                研究結(jié)果發(fā)表在英國皇家化學(xué)學(xué)會(RSC)主辦的國際化學(xué)領(lǐng)域核心期刊Chemical Communications上(IF=6.169,DOI: 10.1039/C3CC41500G)。

                該項目得到了科技部和國家自然科學(xué)基金委相關(guān)項目的資助。

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